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Journal of Colloid and Interface Science | 聊城大学李海波课题组揭示氧原子改性PdSn合金界面以促进锌空气电池中的氧还原反应

作者: 发布时间:33770040永利-04-22

(研究问题)

氧还原反应是一种重要的能量转换电化学反应,开发高效、稳定和经济的氧还原电催化剂一直是碳达峰与碳中和科学研究的热点和难点之一。这其中,如何快速、准确和全面地评估电催化剂是一个关键科学问题,对于金属空气电池的开发和电化学工业储能技术的发展至关重要。

(发表概况

20244月1日,聊城大学化学化工33770040永利李海波课题组在Journal of Colloid and Interface Science发表了题为Interfacial oxygen atom modification of a PdSn alloy to boost oxygen reduction in zinc-air batteries的研究论文,揭示了杂元素修饰可以对合金界面电子结构的优化,提升氧还原电催化性能。

(研究内容,根据情况可精简

金属空气电池(MABs)作为一种可持续性的能源转换解决方案,在能量转换、低温操作及无污染等方面展现出卓越的效能。然而,由于缺乏高效且价格适度的阴极氧气还原反应(ORR)电催化剂,使得这一技术在商业领域的应用受到了极大的制约。研究人员一直致力于通过调整Pd基电催化剂的组成和结构,以提升其ORR性能。这种策略涵盖了使用价格更为低廉的金属合金或者构建独特的结构,同时对其尺寸和形态进行精确控制。目前,大量研究成果都展示了具有可调结构特性的多种双金属和多金属Pd基纳米晶体,其ORR活性得到了显著提升。因此,精心设计具有理想结构的Pd基合金电催化剂,有望成为进一步开发ORR电催化剂的高效策略。

1 催化剂的合成及形貌表征

李海波课题组通过构筑钯锡(PdSn)合金催化剂并选用氮、磷掺杂NPC作为基,实现了高效ORR催化剂的制备。具体实验过程采用直接还原Pd/Sn金属盐物种,制备了大量氧原子修饰的PdSn合金界面。在NPC基底中预嵌入的Pd/Sn金属盐物种控制了金属源在液相还原中的释放,促使PdSn合金催化剂具有诸多优点,如高效电子传导、短程结晶和暴露面积增大的晶体界面等。通过粉末X射线衍射、高分辨透射电子显微镜和X射线光电子能谱表征,系统验证了NPC基底上小尺寸PdSn合金界面存在大量氧原子。最优催化剂(PdSn-O在氧饱和的0.1 M KOH中,实现了活性起始电位0.99 V和半波电位0.88 V的氧还原电催化性能。将其组装锌空气电池,表现出高达218.9 mW cm-2的高比功率和810.6 mAh gZn-1的高比容量。

2 催化剂的性能测试

3 密度泛函理论揭示ORR性能增强机制

综上所述,通过直接在预制碳基底上采用一步法还原Pd/Sn金属盐,成功制备了大量原子修饰的PdSn合金界面,并证实了界面氧原子修饰显著提高了氧还原反应活性。此外,研究还通过密度泛函理论计算揭示了氧原子修饰对Pd-Sn界面位点的电子局域分布影响,深度揭示ORR性能增强机制,为设计更高效的催化剂提供了新思路。

(研究团队及基金介绍

聊城大学讲师李宗阁,硕士生陈家宝为该论文的共同第一作者,聊城大学李海波教授,康文君副教授,山东大学熊胜林教授为该论文的通讯作者。该研究工作得到国家自然科学基金,山东省自然科学基金,聊城大学科研启动项目的支持。

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