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聊城大学曲孔岗课题组设计RuP/多孔氮磷掺杂碳材料用于肼氧化辅助的节能制氢

作者: 发布时间:33770040永利-04-26

(研究问题)

随着日益加剧的能源损耗和全球环境恶化,开发清洁、可持续的氢能成为一项亟待解决的难题。电解水制氢具有操作简单、无碳排放、氢气纯度高等优势,然而阳极析氧反应较高的反应电位和缓慢的4e-转移过程限制了高效电解水的大规模应用。

(发表概况

聊城大学曲孔岗课题组在SusMat(影响因子:28.4发表了题为Selectively nucleotide-derived RuP on N,P-codoped carbon with engineered mesopores for energy-efficient hydrogen production assisted by hydrazine oxidation的研究论文,利用具有超低理论氧化电位氧化反应取代析氧反应来降低整体电势,在钌基纳米材料用于氧化辅助的节能型制氢领域取得突破。

(研究内容)

电化学整体水裂解(OWS)作为一种绿色超纯制氢策略,可分为阴极析氢反应(HER)和阳极析氧反应(OER)。然而,OER复杂的四电子转移过程导致动力学缓慢,进而导致较高的活化能垒,严重限制了高效电解水的大规模应用。氧化反应(HzOR)具有超低的理论氧化电位,可以取代OER来降低整体电势。在H2生产过程中,将HzOR与HER组装在一起用于整体裂解(OHzS)将大幅度减少能源消耗,这就需要探索和设计一种性能优异的HER和HzOR双功能电催化剂。

近年来,钌基电催化剂因其优越的催化活性、较强的耐蚀性和相对较低的价格引起了人们的广泛关注。然而,RuPx基的HzOR电催化剂迄今报道较少。另外,HER和HzOR都涉及到气体生成过程,且反应物N2H4的分子尺寸明显大于H2O,催化剂表面丰富的多孔结构可以从活性位点暴露和传质两方面提高催化效率。因此,需要探索一种具有良好孔隙率的RuPx/掺杂碳的简便合成策略用做HER和HzOR双功能电催化剂。

1. RuP/PNPC的合成示意图。

曲孔岗课题组采用低成本的、含有磷酸基团和含氮碱基5-腺苷酸二钠(AMP)为前驱体,与RuCl3?xH2O、商业二氧化硅混合制备了RuP纳米颗粒/多孔氮磷掺杂碳(RuP/PNPC)复合材料,该方法对RuP的生成具有高选择性。二氧化硅形成的较大孔可以有效地暴露电催化活性位点,有利于提高HER和HzOR双功能活性。其中RuP/PNPC在碱性HER和HzOR中达到10 mA cm-2时分别需4.0和-83.0 mV,优于大多数已报道的电催化剂。此外,碱性和中性电解质中两电极OHzS体系较OWS电位差也均在2.0 V以上,展现出了巨大的节能优势。此外,自组装的直接液相N2H4/H2O2燃料电池和商用太阳能电池板能较好地驱动碱性OHzS体系,分别实现1.42和1.28 mmol h-1的产氢速率。

2. 催化剂的形貌表征

3. 催化剂的性能测试

4. DHHPFC供电OHzS系统太阳能电池驱动OHzSOWS系统产H2

综上所述,工作首创性的利用一种核苷酸为前驱体,与氯化钌水合物、二氧化硅混合通过简单的“混合-热解”法制备了RuP/多孔氮磷掺杂碳复合材料。在非酸性介质中,RuP/PNPC具有远超过商业Pt/C的HER和HzOR性能,表现出了巨大的节能优势。基于RuP/PNPC卓越的双功能催化活性和稳定性、RuP/PNPC||Pt/C-DHHPFC优异的开路电压、峰值功率密度和产氢量,证实了该工作在能源开发和转换领域具有广泛前景。

(研究团队及基金介绍

聊城大学的硕士为该论文的第一作者,聊城大学曲孔岗教授为该论文的通讯作者。该研究工作得到山东省自然科学基金,山东省高等33770040永利青创科技支持计划聊城大学科研启动项目的支持。

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